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論文

A Demonstration test to separate minor actinides in high-level liquid waste by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(1), p.1 - 11, 2024/00

https://doi.org/10.15261/serdj.31.1

ホットセル内のミキサセトラ抽出器を用いた${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)によるマイナーアクチノイド(MA; Am及びCm)分離の実証試験を実施した。フィード液としてMA及び希土類(RE; Y, La, Nd及びEu)を含有した高レベル廃液を用いた。ノルマルドデカンで0.05mol/dm$$^{3}$$に希釈したHONTAを有機相として供給し、一部の有機相は再生せずに再利用した。HONTAはMAを効果的に抽出する一方、REはあまり抽出しなかった。Y, La, Nd及びEuのREフラクションへの移行率はそれぞれ$$>$$ 99.9%、99.2%、61.8%及び81.4%となった。MAフラクションへのAm及びCmの移行率はそれぞれ86.8%及び74.7%であり、累積40時間の試験によって有意量(0.12g)のMAを同フラクションに回収した。

論文

Extraction properties of trivalent rare earth ions from nitric acid using a triamide-amine extractant

内野 聖子*; 成田 弘一*; 北 圭介*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 長縄 弘親*; 坂口 幸一*; 大渡 啓介*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 30(1), p.39 - 46, 2023/00

https://doi.org/10.15261/serdj.30.39

トリアミドアミン, tris(N,N-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (DEHTAA)による硝酸水溶液からの3価希土類イオン(RE$$^{3+}$$)の抽出について検討した。抽出メカニズムは、硝酸水溶液からのRE$$^{3+}$$の抽出挙動、原子番号と抽出割合(E%)の関係によって評価した。DEHTAA分子は、硝酸濃度1.0Mと平衡となった有機相においてDEHTAA-HNO$$_{3}$$錯体、硝酸濃度6.0Mと平衡となった有機相においてはDEHTAA(HNO$$_{3}$$)$$_{2}$$錯体を主として形成した。このことにより、軽RE$$^{3+}$$のE%の硝酸濃度依存性は、$$sim$$0.5Mにおいて最小、$$sim$$2M HNO$$_{3}$$において最大となるユニークな特性を示す。RE$$^{3+}$$の分配比のスロープアナリシスの結果は、硝酸濃度1.0Mでは主なRE$$^{3+}$$錯体はRE(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$DEHTAA(DEHTAA HNO$$_{3}$$)であることが示唆された。硝酸濃度1.0Mでは、E%はLa$$^{3+}$$からLu$$^{3+}$$に向かって減少したが、硝酸濃度0.25MではLa$$^{3+}$$からNd$$^{3+}$$に向かって増加、硝酸濃度6.0MではLa$$^{3+}$$からSm$$^{3+}$$に向かって増加した。

論文

Solvent extraction of cesium using DtBuDB18C6 into various organic solvents

佐々木 祐二; 森田 圭介; 北辻 章浩; 伊藤 圭祐*; 吉塚 和治*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 28(2), p.121 - 131, 2021/00

https://doi.org/10.15261/serdj.28.121
 被引用回数：2 パーセンタイル：14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

Csは高レベル廃液中で分離対象元素の一つである。しかし、Csはアルカリ金属に属し分離が難しい元素である。DtBuDB18C6はCs抽出に有効な化合物であるとされる。しかし、プロセスで用いられる希釈剤(ドデカンやオクタノール)への溶解度が低く、利用しづらく、他の希釈剤を検討した。その結果、ケトン,エーテル,エステル系の溶媒中にDtBuDB18C6の溶解度は高く、また、ケトン,アルコールを用いる場合、Cs分配比は比較的高いことが分かった。それぞれの抽出溶媒を用いて、Csの分配挙動,抽出条件,抽出容量などを検討した。

論文

Preliminary study on separation of Dy and Nd by multi-step extraction using TDdDGA

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 27(1), p.63 - 67, 2020/00

https://doi.org/10.15261/serdj.27.63
 被引用回数：6 パーセンタイル：31.74(Chemistry, Multidisciplinary)

Ndマグネット中のDyを溶媒抽出で分離回収する方法の基礎研究を行った。DyはNdよりも価値が高く、これを回収して再利用することは意義深い。我々はランタノイドを効率よく抽出するDGA(ジグリコールアミド化合物)を用いてDyを単離する条件の検討を行った。抽出容量の高いTDdDGA(テトラドデシルジグリコールアミド)を用いて溶媒抽出を行うと、Dy/Nd分離比は17-18であった。効率よく相互分離を行うために、向流接触の溶媒抽出を採用した。0.1M TDdDGA/n-ドデカン、0.3M硝酸の条件で4段の向流接触抽出を行ったところ、有機相にDyを92%、その中にNd 0.7%回収できることを確認した。

論文

Extractions and spectroscopic studies of various metals with Diglycolamide-Type Tridentate Ligands

佐々木 祐二; 佐伯 盛久*; 吉塚 和治*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 26(1), p.21 - 34, 2019/06

https://doi.org/10.15261/serdj.26.21
 被引用回数：6 パーセンタイル：26.61(Chemistry, Multidisciplinary)

酸素, 窒素, 硫黄を含む3つの三座配位子と3つのマスキング剤を開発して、その特徴を比較した。TODGA, MIDOA(メチルイミノジアセトアミド), TDGA(チオジアセトアミド)とそれら化合物のアルキル基の短い水溶性の化合物である。TODGAは硬い金属に高い反応性を、MIDOAとTDGAは柔らかい金属に高い反応性を示した。分光学的研究によりドナー原子の役割や金属錯体のモル比などを示した。また、熱発生量と抽出能力との間の逆相関性を明らかにした。

論文

Mechanism of palladium(II) adsorption from nitric acid solutions by a styrene-divinylbenzene copolymer functionalized with $$N,N,N$$-trimethylglycine

鈴木 智也*; 成田 弘一*; 尾形 剛志*; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 26(1), p.11 - 19, 2019/06

https://doi.org/10.15261/serdj.26.11
 被引用回数：3 パーセンタイル：14.02(Chemistry, Multidisciplinary)

$$N,N,N$$-トリメチルグリシン官能基を持つスチレンジビニルベンゼンポリマー(AMP03)を用いて、硝酸溶液からの2価のパラジウムイオン(Pd(II))の吸着試験を実施した。さらに、FT-IR、及びEXAFSによって、官能基のPd(II)に対する吸着のメカニズムを明らかにした。

論文

Synergistic extraction equilibrium of lanthanide(III) Ions with benzoylacetone and a neutral ligand in an ionic liquid

畠山 瑞央*; 西山 嘉男*; 永谷 広久*; 岡村 浩之; 井村 久則*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 25(2), p.79 - 89, 2018/00

https://doi.org/10.15261/serdj.25.79
 被引用回数：12 パーセンタイル：42.69(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン液体(IL)1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([Bmim][Tf$$_{2}$$N])におけるベンゾイルアセトン(Hba)とトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を用いた三価ランタノイドイオン(Ln(III))の協同効果抽出を検討した。TOPO存在下において、HbaによるLn(III)の抽出性は著しく向上した。三次元平衡解析により、各Ln(III)の抽出化学種の組成と抽出定数を求めたところ、HbaとTOPOによりすべてのLn(III)は、Ln(ba)$$_{2}$$(TOPO)$$_{2}$$$$^{+}$$やLn(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$といったカチオン性三元錯体として抽出されていることが示された。さらに、イオン液体中におけるカチオン性三元錯体の生成定数を算出し、Lu(ba)(TOPO)$$_{4}$$$$^{2+}$$が最も安定な錯体であることが明らかになった。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

http://doi.org/10.15261/serdj.24.113

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

A Comprehensive extraction study using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant; Comparison between a secondary amide group and a tertiary amide group

杉田 剛; 藤原 伊織*; 岡村 浩之; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親; 下条 晃司郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.61 - 69, 2017/05

http://www.solventextraction.gr.jp/serdj/jurnalpdf/vol24(2)/24_61.pdf

ジグリコールアミド酸型抽出剤を用いた金属イオン抽出におけるアミド基の影響を調べた。本研究では、二級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と三級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)の抽出挙動の違いを、56種類の金属イオンを対象とした網羅的抽出によって評価した。C$$_{12}$$DGAAはDODGAAと比較してSc(III)を除くレアアースに対する抽出分離能が低下した。一方で、比較的イオン半径の小さな金属に対して優れた抽出能を示した。さらに、C$$_{12}$$DGAAは二価金属イオン混合液からHg(II)を選択的に分離できることが明らかとなった。

論文

Extraction behavior of rare-earth elements using a mono-alkylated diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 藤原 伊織*; 藤澤 清史*; 岡村 浩之; 杉田 剛; 大島 達也*; 馬場 由成*; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.151 - 159, 2016/05

http://doi.org/10.15261/serdj.23.151

ジグリコールアミド酸型抽出剤(DGAA)を用いたレアアースの溶媒抽出について検討した。本研究では2級アミドである$$N$$-dodecyldiglycolamic acid (C$$_{12}$$DGAA)と3級アミドである$$N,N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA)を用い、両者の比較を行った。その結果、C$$_{12}$$DGAAはDODGAAに比べてレアアースに対する抽出能および分離能が低下し、アミド酸素の塩基性が抽出分離に大きく影響することが明らかとなった。抽出機構はプロトン交換反応であり、1:3錯体を形成することを証明した。また、単結晶X線構造解析によりDGAA骨格は三座配位子としてランタンに配位していることが示された。

論文

Masking effects for Mo, Re, Pd and Ru by S and N-donor reagents through MIDOA and NTAamide extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 嶋崎 翔馬*; 津幡 靖宏; 小澤 正基*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 23(2), p.161 - 174, 2016/05

http://doi.org/10.15261/serdj.23.161

16種の水溶性試薬を使ってMo, Re, RuとPdのマスキング効果が調べられた。該当する試薬は窒素またはイオウを中心骨格に有した多座配位性の有機化合物である。対象元素を効率よく抽出するMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)とNTA(ニトリロトリアセト)アミドを有機相に、水溶性の試薬を水相に添加してその分配比を調べることでマスキング効果を明らかにした。その結果、Pdはチオ尿素, システアミン, ジエチレントリアミンなど、Ruはチオ尿素, トリスアミノエチルアミン, ジエチレントリアミンなど、Moはメチルイミノジエチルアセトアミド, ヘキサエチルニトリロトリアセトアミドなどによるマスキング効果が観測された。一方、Reについては本実験で用いた試薬による効率的なマスキング効果は見られなかった。

論文

Studies on the extraction of soft acid metal species using MIDOA and analogous compounds

佐々木 祐二; 佐伯 盛久; 須郷 由美; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.37 - 45, 2015/05

https://doi.org/10.15261/serdj.22.37
 被引用回数：14 パーセンタイル：42.85(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤のMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)を用いて、Pd(II), Nb(V), Ta(V), Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Tc(VII), Re(VII)等の溶媒抽出を行い、関連化合物のIDOA(イミノジオクチルアセトアミド)やMIDEHA(メチルイミノジエチルヘキシルアセトアミド)、TODGA(テトラオクチルジグリコールアミド)、TDGA(チアジグリコールアミド)等の結果を比較した。これらの結果より、MIDOAによる分配比はIDOAやMIDEHAよりやや高いこと、Pd, Re分配比はTODGA, TDGAより高いことを明らかにした。

論文

Extraction separation of U and Pu by ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)-2,2-dimethylpropanamide (DEHDMPA) and ${it N,N}$-di(2-$$ethylhexyl$$)butanamide (DEHBA) using mixer-settlers in the presence of degradation products of DEHDMPA and DEHBA

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.47 - 55, 2015/00

${it N,N}$-ジアルキルアミドの劣化物の存在下における、${it N,N}$-ジアルキルアミドのウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出特性を評価するため、ミキサセトラを用いた2サイクルの連続抽出試験を行った。第1サイクルでは、U(VI)を選択的に抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)を使用し、第2サイクルではU(VI)とPu(IV)を共抽出する${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を使用した。なお、各サイクルの有機相にDEHDMPA及びDEHBAの放射線分解で生成する劣化物を添加した。DEHDMPAは効果的にUを抽出し、ウランフラクションへのUの回収率として99.57${%}$を得た。一方、PuはDEHDMPAにほとんど抽出されず、ウランフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として1.1$$times$$10$$^{4}$$を得た。第1サイクルで得たラフィネートを第2サイクルのフィード液として使用し、第1サイクルで回収されなかったU及びほぼ全てのPuを効果的にDEHBAで抽出した。DEHDMPA及びDEHBAの劣化物は二相分離及びミキサセトラの運転に悪影響を及ぼさなかった。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of nickel from simulated electroless nickel plating liquid wastes by using a counter current emulsion flow extractor

永野 哲志; 三田村 久吉; 山下 祐司; 柳瀬 信之; 鈴木 英哉; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 21(1), p.111 - 117, 2014/00

https://doi.org/10.15261/serdj.21.1

無電解ニッケル廃液からニッケルを連続的に抽出するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。抽出溶媒としてはニッケルの抽出剤であるLIX-84Iと反応加速剤であるPC88Aを溶解させたシェルゾールD70を使用した。純水で希釈した模擬廃液に本抽出システムを適用したところ、最大で96%のニッケルを抽出することがわかった。また、エマルションの液滴のサイズを高速度カメラで分析したところ、0.2$$sim$$0.4mmであった。

論文

Extraction and complexation studies of N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide with trivalent lanthanide

阿久津 和宏*; 鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 20, p.105 - 114, 2013/00

http://www.solventextraction.gr.jp/serdj/jurnalpdf/vol20/pp105-114.pdf

The extractability and complexation properties of trivalent lanthanides with N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide (MePhBIZA) were investigated. The MePhBIZA, containing two aza-aromatic donors and an oxygen donor in the molecule, was designed with regard to 2-(2-pyridyl)benzimidazole (Biz) and newly synthesized as an extractant for trivalent lanthanides, Ln$$^{3+}$$, and actinides, An$$^{3+}$$. The MePhBIZA exhibited satisfactory extractability of Eu$$^{3+}$$ even under acidic conditions. A speciation diagram, based on the formation constants determined by spectroscopic titration experiments, indicated that the MePhBIZA formed complexes with Eu$$^{3+}$$ in acidic solution. These results showed that the addition of the amide group promotes ligand coordination with Eu$$^{3+}$$ over the competing protonation reaction in relatively acidic solution in comparison with Biz.

論文

Actinides extractability trends for multidentate diamides and phosphine oxides

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 木村 貴海; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 19, p.51 - 61, 2012/00

http://www.solventextraction.gr.jp/serdj/jurnalpdf/vol19/pp51-61.pdf

多くの中心骨格を持つジアミド,リン酸化物抽出剤を用いてアクチノイドの溶媒抽出を行った。アクチノイドの溶媒抽出の結果から、6員環を形成し、2つのリン酸基を持つBDPPMが最も高い抽出性能を示した。一方、BDPPMはドデカンに溶解しない問題点を持つ。希釈剤への溶解性、合成の容易さ、使用後の燃焼処分の可能性、アクチノイドの抽出性能を考慮すると、ジグリコールアミド化合物が高レベル廃液からの抽出には有効であることが確認された。

論文

Technetium(VII) and rhenium(VII) extraction by a new diamide reagent, 2,2'-(Imino)bis(${it N,N}$-dialkylacetamide) (IDAA)

佐々木 祐二; 須郷 由美; 佐伯 盛久; 森田 泰治; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 18, p.69 - 74, 2011/00

http://www.solventextraction.gr.jp/serdj/jurnalpdf/vol18/pp69-74.pdf

Tcの抽出剤、イミノビスジアルキルアミド(IDAA)を開発した。IDAAは中心骨格に酸素,窒素配位子を含み、ハイブリッド型の3座配位子である。メチルイミノビスジオクチルアセトアミド(MIDOA)やイミノビスジオクチルアセトアミド(IDOA)などの誘導体を合成し、これらは非常によくドデカンに溶解することがわかった。また、IDAAにより、Tc以外にRe, Cr, Mo, W, Pd, Puが抽出されることがわかった。Reを用いて抽出容量の測定を行ったが、0.1M MIDOAにより37mMものReが抽出されることが確認された。

論文

Separation of Am, Cm and lanthanides by solvent extraction with hydrophilic and lipophilic organic ligands

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 津幡 靖宏; 須郷 由美; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 18, p.93 - 101, 2011/00

http://www.solventextraction.gr.jp/serdj/jurnalpdf/vol18/pp93-101.pdf

有機相と水相の両相に存在する、水溶性,疎水性化合物によるAm, Cm, Lnの相互分離を調査した。水溶性化合物はジエチレントリアミン5酢酸(DTPA),マロンアミド,アミド酸,テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)、とテトラエチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C2))を用い、疎水性化合物にはテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA),テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA),テトラオクチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C8)),テトラドデシルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C12))を利用した。DOODAは軽希土類元素に高い選択性を持ち、一方、DGA化合物は中,重希土類と高い反応性を持つ。両方の配位子を水相,有機相に溶解した系では高いLn相互分離性を示した。同じ抽出系を用い相互分離の困難なAm/Cmについて検討した結果、分離比3以上を記録した。

論文

Advanced hydrometallurgical separation of actinides and rare metals in nuclear fuel cycle

小澤 正基; 鈴木 伸一; 竹下 健二*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 17, p.19 - 34, 2010/00

新規溶媒抽出法,イオン交換クロマト分離法及び電解採取法など先進的湿式冶金分離技術による白金族,Tc及びアクチノイド元素の分離についてレビューした。N,N-dialkylamideによるU(VI)の選択的分離,ソフトドナーTPENや3級ピリジン樹脂による3価f元素の相互分離、及びPd$$_{it adatom}$$などを利用した触媒的電解採取法による白金族、Tcの分離を、それぞれ有望な分離法と評価した。このうちの幾つかの分離技術については"先進オリエントサイクル"研究の枠組みで研究開発されている。

論文

Extraction behavior of indium with TOPO into ionic liquids

久保田 富生子*; 下堀 陽佑*; 小柳 裕介*; 中島 一紀*; 下条 晃司郎; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 16, p.142 - 146, 2009/00

The extraction behavior of In$$^{3+}$$ into ionic liquids, [C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N], was investigated with trioctylphosphine oxide (TOPO) as the extractant and compared with that of a conventional organic solvent system. In the n-dodecane system, the extractability of In$$^{3+}$$ increased with increasing hydrochloric acid concentration in the feed aqueous phase. On the contrary when using ionic liquids, In$$^{3+}$$ was more extracted at lower concentrations of hydrochloric acid. The contrast between the two systems is probably due to the difference in their extraction mechanisms. Extraction and separation properties of In$$^{3+}$$ from Sn$$^{4+}$$, Fe$$^{3+}$$ and Al$$^{3+}$$ were also examined. Indium was quantitatively extracted into the ionic liquid phase and the separation efficiency from other metal ions, especially from Fe$$^{3+}$$ was enhanced compared with that in the organic solvent system.

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